Długożyciowy produkt rozszczepienia - Long-lived fission product

Długowieczne produkty rozszczepienia (LLFPs) są materiały radioaktywne o długim okresie półtrwania (ponad 200.000 lat) wytwarzanego przez rozszczepienia jądrowego z uranu i plutonu . Ze względu na ich stałą radiotoksyczność konieczne jest odizolowanie ich od człowieka i biosfery oraz umieszczenie ich w składowiskach odpadów jądrowych na okres geologiczny.

Ewolucja radioaktywności odpadów jądrowych

Rozszczepienie jądrowe wytwarza produkty rozszczepienia , a także aktynowce z jąder paliwa jądrowego, które wychwytują neutrony, ale nie ulegają rozszczepieniu, oraz produkty aktywacji z neutronowej aktywacji reaktora lub materiałów środowiskowych.

Krótkoterminowe

Wysoka krótkoterminowy radioaktywność z wypalonym paliwem jądrowym jest przede wszystkim z produktów rozszczepienia z krótkim okresem półtrwania . Radioaktywność w mieszaninie produktu rozszczepienia to głównie izotopy krótkotrwałe, takie jak ¹³¹ I i ¹⁴⁰ Ba, po około czterech miesiącach ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr / ⁹⁵ Nb i ⁸⁹ Sr mają największy udział, a po około dwóch lub trzech latach największy udział przypada na ¹⁴⁴ Ce / ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru / ¹⁰⁶ Rh i ¹⁴⁷ Pm. Należy zauważyć, że w przypadku uwolnienia radioaktywności z reaktora energetycznego lub zużytego paliwa, tylko niektóre pierwiastki są uwalniane. W rezultacie izotopowa sygnatura radioaktywności bardzo różni się od wybuchu jądrowego na otwartym powietrzu, w którym wszystkie produkty rozszczepienia ulegają rozproszeniu.

Produkty rozszczepienia o średnim czasie życia

Po kilku latach stygnięcia większość radioaktywności pochodzi z produktów rozszczepienia cezu-137 i strontu-90 , z których każdy jest wytwarzany w około 6% rozszczepień, a ich okres półtrwania wynosi około 30 lat. Inne produkty rozszczepienia o podobnych okresach półtrwania mają znacznie niższe wydajności produktów rozszczepienia , niższą energię rozpadu , a kilka ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^{113 mln} Cd) jest również szybko niszczonych przez wychwytywanie neutronów, gdy są jeszcze w reaktorze, więc nie są odpowiedzialni za więcej niż niewielki ułamek produkcji promieniowania w dowolnym momencie. Dlatego w okresie od kilku lat do kilkuset lat po użyciu, radioaktywność wypalonego paliwa może być modelowany po prostu jako wykładniczej w ¹³⁷ Cs i ⁹⁰ Sr Czasami są one znane jako produkty średnich żyjące rozszczepienia.

Krypton-85 , trzeci najbardziej aktywny MLFP, jest gazem szlachetnym, który może uciec podczas obecnego przetwarzania jądrowego ; jednak jego obojętność oznacza, że ​​nie koncentruje się w środowisku, ale dyfunduje do jednolitego niskiego stężenia w atmosferze. Wypalone paliwo w USA i niektórych innych krajach prawdopodobnie nie zostanie ponownie przetworzone przed dziesiątkami lat po zużyciu, a do tego czasu większość ⁸⁵ Kr ulegnie rozkładowi.

Aktynowce

Po tym, jak ¹³⁷ Cs i ⁹⁰ Sr spadło do niskiego poziomu, większość radioaktywności ze zużytego paliwa pochodzi nie z produktów rozszczepienia, ale aktynowców , zwłaszcza plutonu-239 (okres półtrwania 24  ka ), plutonu-240 (6,56 ka), ameryku-241 (432 lata), ameryk-243 (7,37 ka), kur -245 (8,50 ka) i kur-246 (4,73 ka). Można je odzyskać przez ponowne przetworzenie jądrowe (przed lub po rozpadzie większości ¹³⁷ Cs i ⁹⁰ Sr) i rozszczepić, co daje możliwość znacznego zmniejszenia radioaktywności odpadów w skali czasowej od około 10 ³ do 10 ⁵ lat. ²³⁹ Pu nadaje się do wykorzystania jako paliwo w istniejących reaktorach termicznych , ale niektóre pomniejsze aktynowce, takie jak ²⁴¹ Am, a także nierozszczepialny i mniej żyzny izotop plutonu-242 , są lepiej niszczone w reaktorach szybkich, reaktorach podkrytycznych napędzanych akceleratorem lub syntezie jądrowej reaktory .

Długowieczne produkty rozszczepienia

W skalach dłuższych niż 10 ⁵ lat produkty rozszczepienia, głównie ⁹⁹ Tc , ponownie stanowią znaczną część pozostałej, choć niższej radioaktywności, wraz z dłużej żyjącymi aktynowcami, takimi jak neptun-237 i pluton-242 , jeśli nie zostały zniszczone.

Najbardziej rozpowszechnione długowieczne produkty rozszczepienia mają całkowitą energię rozpadu około 100–300 keV, której tylko część pojawia się w cząsteczce beta; reszta jest tracona na neutrino, które nie ma żadnego efektu. Natomiast aktynowce ulegają wielokrotnym rozpadom alfa , z których każdy ma energię rozpadu około 4–5 MeV.

Tylko siedem produktów rozszczepienia ma długie okresy półtrwania, które są znacznie dłuższe niż 30 lat, w zakresie od 200 000 do 16 milionów lat. Są one znane jako długotrwałe produkty rozszczepienia (LLFP). Trzy mają stosunkowo wysokie plony, około 6%, podczas gdy pozostałe pojawiają się przy znacznie niższych plonach. (Ta lista siedmiu wyklucza izotopy o bardzo powolnym rozpadzie i okresach półtrwania dłuższych niż wiek wszechświata, które są skutecznie stabilne i już znalezione w naturze, a także kilka nuklidów, takich jak technet -98 i samar -146, które są " cieniowane "z rozpadu beta i mogą występować tylko jako produkty bezpośredniego rozszczepienia, a nie jako produkty rozpadu beta bardziej bogatych w neutrony produktów rozszczepienia początkowego. Cienione produkty rozszczepienia dają plony rzędu jednej milionowej tego, co jod-129).

7 długowiecznych produktów rozszczepienia

Pierwsze trzy mają podobny okres półtrwania, od 200 do 300 tysięcy lat; ostatnie cztery mają dłuższe okresy półtrwania, wynoszące miliony lat.

1. Technet-99 wytwarza największą ilość radioaktywności LLFP. Emituje cząsteczki beta o niskiej do średniej energii, ale nie ma promieni gamma , więc nie stanowi zagrożenia przy ekspozycji zewnętrznej, ale tylko w przypadku spożycia. Jednak chemia technetu pozwala na tworzenie anionów ( nadtechnecjanu , TcO ₄ ^- ), które są stosunkowo mobilne w środowisku.
2. Tin-126 ma dużą energię rozpadu (ze względu na następujący po niej produkt rozpadu o krótkim okresie półtrwania ) i jest jedynym LLFP, który emituje energetyczne promieniowanie gamma , które stanowi zagrożenie narażeniem na działanie czynników zewnętrznych. Jednak izotop ten jest wytwarzany w bardzo małych ilościach w rozszczepieniu przez neutrony termiczne , więc energia na jednostkę czasu z ¹²⁶ Sn wynosi tylko około 5% tyle, ile z ⁹⁹ Tc dla rozszczepienia U-235, czyli 20% tyle, ile dla 65% U-235 + 35% Pu-239. Szybkie rozszczepienie może przynieść wyższe plony. Cyna jest metalem obojętnym o niewielkiej mobilności w środowisku, co pomaga ograniczyć zagrożenia dla zdrowia wynikające z jej promieniowania.
3. Selen-79 jest produkowany z niską wydajnością i emituje tylko słabe promieniowanie. Jego energia rozpadu na jednostkę czasu powinna wynosić tylko około 0,2% energii Tc-99.
4. Cyrkon-93 jest wytwarzany ze stosunkowo wysoką wydajnością około 6%, ale jego rozpad jest 7,5 razy wolniejszy niż Tc-99, a jego energia rozpadu jest tylko 30% większa; w związku z tym jego produkcja energii jest początkowo tylko 4% tak duża jak Tc-99, chociaż frakcja ta będzie wzrastać wraz z rozpadem Tc-99. ⁹³ Zr wytwarza promieniowanie gamma, ale o bardzo niskiej energii, a cyrkon jest stosunkowo obojętny w środowisku.
5. Poprzednik cezu-135 , ksenon-135, jest wytwarzany z wysokim współczynnikiem ponad 6% rozszczepień, ale jest niezwykle silnym pochłaniaczem neutronów termicznych ( trucizna neutronów ), tak że większość z nich jest przekształcana w prawie stabilny ksenon-136 zanim rozpadnie się do cezu-135. Jeśli 90% ¹³⁵ Xe zostanie zniszczone, wówczas energia rozpadu pozostałych ¹³⁵ Cs na jednostkę czasu jest początkowo tylko około 1% tak duża, jak w ⁹⁹ Tc. W szybkim reaktorze mniej Xe-135 może zostać zniszczonych.
   ¹³⁵ Cs jest jedynym zasadowym lub elektrododatnim LLFP; przeciwnie, główne średnio żywe produkty rozszczepienia i drugorzędne aktynowce inne niż neptun mają odczyn zasadowy i mają tendencję do pozostawania razem podczas ponownego przetwarzania; przy wielu technikach ponownego przetwarzania, takich jak roztwór soli lub ulatnianie się soli, ^{135 °} C również pozostanie w tej grupie, chociaż niektóre techniki, takie jak ulatnianie w wysokiej temperaturze, mogą ją oddzielić. Często Odpady alkaliczne zeszkleniu w celu wytworzenia wysokiego poziomu odpadów , który będzie zawierać ¹³⁵ Cs.
   Cez rozszczepienia zawiera nie tylko ¹³⁵ Cs, ale także stabilne, ale pochłaniające neutrony ¹³³ Cs (które marnuje neutrony i tworzy ¹³⁴ Cs, który jest radioaktywny z okresem półtrwania wynoszącym 2 lata), jak również powszechny produkt rozszczepienia ¹³⁷ Cs, który nie absorbuje neutronów ale jest wysoce radioaktywny, co sprawia, że ​​obsługa jest bardziej niebezpieczna i skomplikowana; z tych wszystkich powodów pozbycie się przez transmutację ¹³⁵ Cs byłoby trudniejsze.
6. Pallad-107 ma bardzo długi okres półtrwania, niską wydajność (chociaż wydajność rozszczepienia plutonu jest wyższa niż wydajność rozszczepienia uranu-235 ) i bardzo słabe promieniowanie. Jego początkowy udział w promieniowaniu LLFP powinien wynosić tylko około jednej części na 10000 dla rozszczepienia ²³⁵ U lub 2000 dla 65% ²³⁵ U + 35% ²³⁹ Pu. Pallad jest metalem szlachetnym i niezwykle obojętnym.
7. Jod-129 ma najdłuższy okres półtrwania , 15,7 miliona lat, a ze względu na dłuższy okres półtrwania, niższą frakcję rozszczepienia i energię rozpadu wytwarza tylko około 1% intensywności radioaktywności wynoszącej ⁹⁹ Tc. Jednak jod radioaktywny jest nieproporcjonalnym zagrożeniem biologicznym, ponieważ tarczyca koncentruje jod. ¹²⁹ I ma okres półtrwania prawie miliard razy dłuższy niż jego bardziej niebezpieczny siostrzany izotop ¹³¹ I; dlatego też, przy krótszym okresie półtrwania i wyższej energii rozpadu, ¹³¹ I jest około miliard razy bardziej radioaktywne niż dłużej żyjące ¹²⁹ I.

Porównanie radioaktywności LLFP

W sumie pozostałe sześć LLFP w zużytym paliwie reaktora termicznego początkowo uwalnia tylko nieco ponad 10% energii na jednostkę czasu niż Tc-99 w przypadku rozszczepienia U-235 lub 25% tego samego w przypadku 65% U-235. + 35% Pu-239. Około 1000 lat po zużyciu paliwa radioaktywność średniożywych produktów rozszczepienia Cs-137 i Sr-90 spada poniżej poziomu radioaktywności generalnie pochodzącego z Tc-99 lub LLFP. (Aktynowce, jeśli nie zostaną usunięte, będą emitować więcej radioaktywności niż w tym momencie). Przez około 1 milion lat radioaktywność Tc-99 spadnie poniżej poziomu Zr-93, chociaż nieruchomość tego ostatniego oznacza, że ​​prawdopodobnie nadal jest mniejsze zagrożenie. Przez około 3 miliony lat energia rozpadu Zr-93 spadnie poniżej wartości I-129.

Rozważana jest transmutacja jądrowa jako metoda utylizacji, głównie w przypadku Tc-99 i I-129, ponieważ oba te związki stanowią największe zagrożenie biologiczne i mają największe przekroje poprzeczne wychwytu neutronów , chociaż transmutacja jest nadal powolna w porównaniu z rozszczepieniem aktynowców w reaktorze. Rozważano również transmutację w przypadku Cs-135, ale prawie na pewno nie jest to opłacalne dla innych LLFP.

Bibliografia